九龙江流域大气氮干沉降-陈能汪(完整版)实用资料.doc

九龙江流域大气氮干沉降_陈能汪（完整版）实用资料(可以直接使用，可编辑 完整版实用资料，欢迎下载）第26卷第8期2006年8月生态学报ACTA EC OLOGI CA SI NICAVol .26,No .8Aug .,2006九龙江流域大气氮干沉降陈能汪1,洪华生1,*,肖健2,张珞平1,王吉苹1(1.近海海洋环境科学国家重点实验室,厦门大学环境科学研究中心,厦门361005;2.漳州市环境监测站,漳州363000基金项目:福建省“十五”重大科技资助项目(2002H009收稿日期:2005-06-30;修订日期:2005-11-24作者简介:陈能汪(1976,男,福建德化人,博士生,主要从事流域环境管理研究.E -mail :tommy xmu .edu *通讯作者Corresponding author .E _mail :hs hong xmu .edu 致谢:感谢龙岩市环境监测站、漳州市环境监测站在采样上的支持与协助,感谢杨德敏、曾悦、徐玉裕、李大朋、黄一山在实验分析上的帮助;特别感谢澳大利亚David Klumpp 博士对英文摘要的润色Foundation item :The project was supported by Depart ment of Science and Technology of Fuj ian Province (No .2002H009Received date :2005-06-30;Accepted date :2005-11-24Biography :CHEN Neng -Wang ,Ph .D .candidate ,mainl y engaged in watershed environmental management .E -mail :tommy xmu .edu 摘要:对九龙江流域10个站位的大气氮干沉降量进行为期1a 的连续观测。利用专用降尘缸湿法收集大气沉降氮,在获取各月氮组分浓度和相应水样体积后,求得各月氮沉降速率,再将各月数值相加得到全年的大气氮干沉降量。结果表明,九龙江流域大气氮干沉降表现出一定的时空差异性,总氮沉降量为3.417.63kg N (hm 2·a ,铵氮为1.023.00kg N (hm 2·a ,硝氮为0.761.76kg N (h m 2·a 。干沉降中氮的3种主要形态铵氮、硝氮与有机氮分别占总沉降量的31%、24%和45%。中游漳州地区的大气氮干沉降总量较大。上游龙岩地区与中游漳州地区具有较高的铵氮沉降量,硝态氮在上下游间无明显变化,而有机氮沉降量在中下游地区较高。在时间尺度上,大气氮干沉降呈现出夏秋两季比春冬两季略高的总体趋势,季节性差异显著(p <0.05。大气氮干沉降时空差异主要与氮排放量和气象条件有关。关键词:氮;大气干沉降;九龙江流域文章编号:1000-0933(200608-2602-06中图分类号:S718文献标识码:ADry deposition of atmospheric nitrogen to Jiulong River watershed in southeastChinaCHEN Neng -Wang 1,H ONG Hua -Sheng1,*,XI AO Jian 2,ZHANG Luo -Ping 1,W ANG Ji -Ping 1(1.State Key Laboratory of M ar ine Environme ntal Science ,Envir onmental Sc ienc e Res ear ch Center ,Xiamen Uni ver sity ,Xiamen 361005,China ;2.Zhangzhou Environme ntal Monitoring Station ,Zhangzhou 363000,C hina .Acta Ecologica Sinica ,2006,26(8:26022607.Abstract :In this study ,bulk samplers that use a water sur face to collect dr y deposition were used in ten sites throughout the Jiulong River watershed ,an agriculture -dominated water shed located in southeaster n China with a drainage area of 1.41×104km 2.Bulk sa mples were collected monthly .On the day after collection ,aliquots of water samples containing dry depositions were taken to the labor atory where different nitrogen species were measur ed followed by filtration through 0.45m Nucleopore membranes .Based on the sum of monthly data ,the annual dry atmospheric deposition flux of nitrogen species was quantified .Annual mean atmospher ic deposition of dissolved total nitrogen ,a mmonium nitrogen ,and nitrate nitr ogen to the Jiulong River watershed in 2004ranged 3.417.63,1.023.00,0.761.76kg N (hm 2·a ,respectively .Average atmosphericdeposition flux of nitrogen species are 1.52kg N (hm 2·a for ammonium nitrogen and 1.16kg N (hm 2·a for nitrate nitrogen .Dissolved or ganic nitr ogen ,defined as the differ ence bet ween dissolved total nitr ogen and the sum of ammonium and nitrate nitrogen ,was calculated as 1.023.45kg N (hm 2·a with a mean of 2.19kg N (hm 2·a .The dr y deposition of ammoniumnitrogen ,nitrate nitr ogen and organic nitrogen for med 31%,24%and 45%of the total flux for the whole watershed ,respectively .In dr y deposition the spatial pattern of nitr ogen species was ostensibly linked to local pollution sources .For example ,higher dr y deposition flux of a mmonium nitrogen was found in the up -strea m and mid -strea m r egion due to the intensive agr icultural activities ther e with higher ammonia volatilization .The dr y atmospher ic nitr ogen deposition in summer and autumn has a greater flux than that in spring and winter at most investigated sites .The spatio -temporal variation of atmospheric nitr ogen deposition indicated that higher a mmonia volatilization fro m fertilizer application in the gro wing season ,and livestock pr oductions dur ing summer together pr ovide the larger nitrogen sourc e .Atmospheric deposition is delivered by wet ,dr y and cloud deposition processes ,and these processes are controlled by a wide r ange of landscape features ,including canopy type and structure ,topographic exposure ,elevation and slope or ientation .As a result ,there c an be a ver y high degree of spatial variability within a watershed ,so further researc h is needed on both dr y and wet deposition of atmospheric nitrogen with more r epresentative sites in order to achieve a c omprehensive under standing of nitrogen cycling and nitrogen balance at the watershed level .Key words :atmospher ic nitrogen ;dry deposition ;Jiulong River watershed人类活动排放大量的含氮化合物,大气氮沉降量全球性增加,造成陆地生态系统氮过饱和与河口、近海等水域氮富集,引起区域生态系统氮循环失衡,同时引发温室效应、臭氧层破坏等全球环境问题1。大气氮沉降途径有三:一是随雨雪下降,即“湿沉降”;二是云雾等“隐性沉降”;三是吸附在气溶胶及大气颗粒物后下降,即“干沉降”2。大气氮的干沉降包括颗粒态(气溶胶态NH +4、NO -3和气态NH 3、HNO 3、NO x 等。大气氮的干沉降量大致与湿沉降相等,甚至比湿沉降量大3。作为全球变化的重要现象与氮循环的主要环节,大气氮沉降的研究意义重大。目前,大气氮沉降的研究主要集中于欧美地区4,5,我国在这方面仅有少量分散的观测,且主要集中在雨水氮含量的测定69,大气氮干沉降鲜见报道。本文通过2004年对九龙江流域内10个站位的大气氮干沉降量的初步观测,探讨该流域大气氮沉降的时空分布特征。1材料与方法1.1研究区概况九龙江为福建省第二大江,主要流经龙岩的新罗区、漳平市与漳州的6县市区,在厦门入海,流域面积约1.41×104km 2。九龙江流域(N24°1225°44,E116°50118°02属南亚热季风气候,多年平均气温19.921.1左右,多年平均降水量14001800mm ,49月份约占全年降水量的75%。流域地处闽东南特色农业带,经济作物占主要比例的农业结构决定了其化肥施用量较高,流域8个主要县区平均施氮肥208858kg N (hm 2·a ,肥料品种以碳铵、尿素等氮肥为主。近年来生猪养殖业迅猛发展,大量畜禽粪污未经处理随意排放。化肥施用与畜禽粪便引起的氨挥发成为大气氮的重要来源。1.2监测方案在九龙江流域上中下游布置代表性大气氮干沉降站位10个(图1。样点的设置综合考虑了空间分布、区域类型及采样便利等条件。借鉴Balestrini 等人采用的样品收集方法10,参照国家大气环境监测规范,用玻璃集尘缸(内径15c m 湿法收集大气氮干沉降样品,同时用另一相同型号集尘缸湿法收集降尘,以测定同期降尘量,降尘量的测定采样重量法进行(GB T 15265-94。集尘缸放置相对地面高度为1.2m 以上,且周边无大树、高大房屋影响。缸内保持5c m 液面高度的蒸馏水,遇降雨封盖,雨停揭盖继续收集。夏季往缸内加入2mol L 的硫酸铜溶液1ml ,以防止细菌、藻类生长。监测历时1a (2004年1月1日至12年31日,月底采样。采样时首先将缸内水样经0.45m 有机微孔滤膜过滤,记录水样体积后冰冻,1个月内完成组分测定。根据国家环保总局编制的水和废水监测分析方法(第四版测定铵态氮、硝态氮、总氮浓度,其中总氮(DTN 采用过硫酸钾氧化_紫外分光光度法,铵态氮(NH -4_N 采用纳氏比色法,硝态氮(NO -3_N 采用紫外分光光度法。无机氮(DIN =NH -4_N +NO -3_N ,有机氮(DON =DTN -DIN 。在获取组分浓度和相应水样体积后,求得各月份的沉降量,再将各月份相加即可得到全年的大气氮干沉降量。本文所测得的大气氮干沉降量包括了“隐性沉降”。数据统计分析利用SPSS 11.0软件进行,置信水平均设为95%。26038期陈能汪等:九龙江流域大气氮干沉降图1九龙江流域大气氮干沉降样点分布Fig .1Study area and s ampling sites2结果与讨论2.1大气氮干沉降空间分布特征九龙江流域10个站位大气氮干沉降量监测结果汇总于表1。大气氮干沉降量在流域空间上表现出一定的差异性。总氮干沉降量3.417.63kg N (hm 2·a ,铵氮1.023.00kg N (hm 2·a ,硝氮0.761.76kg N (hm 2·a 。全流域平均总氮干沉降量为(4.87±1.21kg N (hm 2·a ,上游龙岩地区平均(3.89±0.59kg N (hm 2·a ,中游漳州地区平均(5.64±1.16kg N (hm 2·a ,下游仅有厦门大学1个站位XDD ,其总氮干沉降量为4.99kg N (hm 2·a 。不同形态氮的大气干沉降量极值在空间位置上有所差异,总氮与铵氮最高值出现在中游的DXD 站位,总氮和有机氮的最低值出现在上游的LSD 站位。下游站位XDD 站位的铵氮在所有站位中较低,但硝氮却最高。所有站位的有机氮干沉降量均较大,其最低值1.02kg N (hm 2·a 出现在上游的LSD 站位,最高值3.45kg N (hm 2·a 出现在中游DXD 站位。与世界其他地区的大气氮干沉降量相比(表2,九龙江流域的大气氮干沉降量处于较高水平,全流域平均总氮沉降量是欧洲北海湾的2.8倍,而无机氮沉降量是其1.6倍。尽管不同的测定方案与实验方法对数据的可比性会有一定的影响,但本研究结果足以说明我国南方地区的大气氮干沉降量相当可观,由此引起的生态环境效应问题不容忽视。2.2大气氮干沉降季节性变化按春(35月份、夏(68月份、秋(911月份、冬(12翌年2月份进行大气氮干沉降量分组统计。对所有站点数据单因素ANOVA 方差分析表明,月均大气氮干沉降量存在季节性差异(F =2.892,p =0.038。图2分别显示流域上中下游地区大气氮干沉降的季节性变化,总体情况是夏秋两季的干沉降量较春冬两季大,上游龙岩地区尤为明显。受季风气候影响,九龙江流域夏秋期间降雨量较大,若按无雨天数折算,则大气氮干沉降量的季节性差异将更加突出。造成夏秋两季大气氮干沉降量较高的主要原因可能与这两个季节处于作物生长期,化肥施用强度较大,且气温较高加速畜禽粪便氨挥发有关。在这个期间,大量的氨排放进入大气,随后在短距离内又沉降到地面。与上中游不同的是,下游站位所有形态氮的月均干沉降量按大小均为:秋>春>冬>夏。造成夏季沉降量较低的原因可能是处于海边的厦门地区受东南主导风向影响,大气氮主要来自于氮含量较低的海面。不同形态氮的季节性变化情况不尽相同(图2。相比而言,硝氮沉降量相对稳定,铵氮与有机氮波动较大,上游与中游地区的冬季氮沉降量最低。中游漳州地区铵氮沉降量比上游龙岩地区略高,且季节性波动较大。下游地区厦门大学站位的铵氮沉降量也是夏秋两季较高。图2还显示,大气氮月均干沉降量标准偏差均较大,尤其是中游的漳州地区,表明其沉降量波动较大。影响大气沉降的因素很多,除大气氮排放量大小与气温、气压、风速等气象条件外,站位周边环境条件如地表覆盖、冠层高度、高程、坡向等也是影响大气氮沉降量波动的原因17。2.3大气氮干沉降化学形态特征从全流域平均值来看,干沉降中氮的3种主要形态铵氮、硝氮与有机氮分别占总沉降量的31%、24%和45%(表1。铵氮所占比例从高到低依次为:上游龙岩地区(33%中游漳州地区(32%>下游厦门地区(20%,这与龙岩、漳州两地市农业发达,化肥施用与畜禽养殖引起的氨挥发量较大有关。研究表明,大气2604生态学报26卷NH 3主要来源于自然界土壤、畜禽养殖、化肥施用与生物量燃烧18。九龙江流域经济作物占主要比例,化肥施用量较高;近年来迅猛发展的畜禽养殖业产生大量畜禽粪污未经处理随意排放,由此引起的高NH 3挥发是大气氨态氮干沉降的重要来源。研究表明,大气NO x 的自然源是大气闪电和生物固定,人为源包括化石燃烧与汽车尾气排放19。下游站位厦门大学处于工业相对发达的经济特区,干沉降中硝氮占总氮的比例高达35%,而上游与中游地区的硝氮所占比例均较低,分别为26%与21%。有机氮沉降量在全流域所有站位中均较大,占总沉降量的30%51%。上、中、下游平均都在40%以上,如此高比例的有机氮沉降量值得引起注意。目前,大气有机氮来源尚不清楚,可能来源于海水水汽、植物花粉和人为排放的无机氮与有机质的结合物18,20,煤烟和其他燃烧过程产生的含碳气溶胶中也含有有机氮21。表12004年九龙江流域大气干沉降量(kg N (hm 2·a Table 1Dry depos ition flux of atmos pheric nitrogen in Jiulong River waters hed (2004,kg N (hm 2·a 序号#No .站位代码Site code 站位类型Site type总氮Total N 铵态氮Ammonium N 占总氮Percent (%硝态氮Nitrate N 占总氮Percent (%有机氮Organic N占总氮Percent (%YSD乡村R ural4.732.0643上游平均±标准差Average ±SD for sites 14WCD乡村R ural5.110.88X DD城区Urban4.991.0231±81.16±0.3624±72.19±0.6745±6SD :s tandard deviation表2世界各地大气氮干沉降对比(kg N (hm 2·a Table 2Comparison of dry depos ition flux of atmos pheric nitrogen i n different regions (kg N (hm 2·a 国家 地区Country R egion铵态氮A mmonium N 硝态氮Nitrate N 无机氮Inorganic N 总氮Total N 数据源Data s ource 九龙江流域Jiul ong R iver watershed ,China1.023.00.761.763.417.63本研究This s tudy瑞典针叶林Sweden coniferous fores t 2.232.734.96110.5612美国切萨皮克湾流域Chesapeake Bay Waters hed 3.04.83.0413美国特拉华Inland 湾Dela ware Inland Bay 14欧洲北海湾North Sea0.880.861.83.53.869.7816图3表明了流域上中下游地区在不同季节大气干沉降中不同形态氮组成的变化情况。上游与下游地区铵态氮所在比例春夏秋冬呈递减趋势,硝态氮则相反。下游地区夏秋两季的硝态氮比例高于春冬两季,而铵态氮则在冬季占有较高比例,这可能是因为下游地区的厦门及周边沿海城市工业较发达、汽车尾气排放量大,从而造成NO x 排放量相对较大。2.4大气氮干沉降影响因素分析不同形态氮排放后沉降前在大气中具有不同的迁移距离。NH 3与NH +4等水溶性氮主要在对流层进行扩散,其移动距离取决于风速和沉降速度。NH 3的迁移距离较小,一般<100km 22。研究表明,50%的NH 3在50km 内重新沉降到地面23。NO x 在大气中可迁移600800km 甚至更远24。由此可见,大气铵态氮的沉降26058期陈能汪等:九龙江流域大气氮干沉降 Spr :春spring ;Sum :夏s ummer ;Aut :秋autumn ;Win :冬winter图2大气氮干沉降量季节性变化Fig .2Seas on -based monthly mean dry depos ition flux of at mospheric nitrogena .总氮Diss ol ved total nitrogen ;b .铵态氮Ammonium nitrogen ;c .硝态氮Nitrate nitrogen ;d .有机氮Diss olved organic nitrogen量受本地氨的排放影响较大。九龙江流域漳州、龙岩两地市农业发达,氨排放量较大,这可能是大气铵态氮干沉降量较大的主要原因。夏秋两季比春冬两季的铵氮沉降量较大,这与夏秋作物生长季节施肥量较高,加上气温较高导致畜禽养殖粪便氨挥发量较大有关 。图3大气干沉降中不同形态氮组成季节性对比Fi g .3Compositional ratio of at mospheric nitrogen in dry deposition图4大气氮沉降量与降尘量的关系Fi g .4R elations hip between dry deposition flux of atmospheric nitrogen anddust按城区与非城区(郊区与乡村站位类型进行分组统计,其总氮年沉降量平均值分别为4.92kg N (hm 2·a 与4.80kg N (hm 2·a ,方差检验表明站位类型对沉降量无显著影响(p >0.05。再将逐月大气氮干沉降量与降尘量进行回归分析,大气氮干沉降量与降尘量无显著相关性(p >0.05,但图4表明,大气氮干沉降量总体上随降尘量的增加而增加。导致降尘量对大气氮干沉降的影响无统计学意义的原因可能有二,一是统计样本数偏少,统计结论不一定能反映真实情况;二是本研究采用湿法采集的大气氮干沉降,除吸附在气溶胶及大气颗粒物后下降部分,还包括一部分水气交换,同时还可能存在飞禽粪尿的污染现象。影响大气氮干沉降量的因素很多。大气氮沉降是一个受大气物理、化学、生物、生态等综合影响的过程。但综合以上分析认为,大气氮干沉降主要与氮排放量大小和气象条件有关。受经费及条件限制,本文仅选择福建省龙岩、漳州和厦门3地市城区及周边农村地区的有限站位进行监测,站位代表性不甚理想,在探讨大气氮干沉降空间分布特征时受到一定限制,对于造成大气氮干沉降时空差异的影响因素尚缺乏可靠的定量描述。但仍可为流域氮污染控制提供宝贵的基础数据,并为进一步深入开展大气氮沉降及其生态环境效应研究奠定基础。2606生态学报26卷8期 陈能汪 等 : 九龙江流域大气氮干沉降 2607 3 结论 九龙江流域大气氮干沉降表现出一定的时空差异性 。 总氮沉降量为 3. 41 7. 63 kg N ( hm ·a , 铵氮为 1. 02 3. 00 kg N ( hm ·a , 硝氮为 0. 76 1. 76 kg N ( hm · a 。 干沉降中氮的 3 种主要形态铵氮 、 硝氮与有机氮 分别占总沉降量的 31 %、24 %和 45 %。 中游漳州地区的大气氮干沉降总量较大 。 上游龙岩地区与中游漳州 地区具有较高的铵氮沉降量 , 硝态氮在上下游间无明显变化 , 而有机氮沉降量在中下游地区较高 。 在时间尺 度上 , 大气氮干沉降呈现出夏秋两季比春冬两季高的总体趋势 , 季节性差异显著( p< 0. 05 。 尽管大气氮干沉 降受大气物理 、化学 、 生物 、 生态等过程的综合影响 , 但造成大气氮干沉降时空差异主要与氮排放量和气象条 件有关 。 References : 1 Vitousek P M , Aber J D , Howarth R W , et al . 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