Fe(II,III)催化H2O2氧化降解水中甲基橙的研究论文(34页).doc
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1、-Fe(II,III)催化H2O2氧化降解水中甲基橙的研究论文-第 26 页Fe(II,III)催化H2O2氧化降解水中甲基橙的研究摘 要染料行业的迅猛发展导致了严重的水污染,染料废水浓度高、毒性大,对环境及与环境息息相关的人类都具有重大的威胁,所以染料废水是当前水污染问题中急需解决的重要问题。偶氮染料甲基橙溶解在水中对人类具有很强的致癌性,因此对这种染料废水必须采取非常有效的方法进行治理,治理后达到排放标准后才能排入水体。本文采用的是用Fe(II,III)催化过氧化氢(H2O2)氧化降解的方式,即Fenton反应与类-Fenton反应降解甲基橙。以甲基橙作为目标污染物,以Fe(II,III)
2、作为催化剂,用H2O2作为氧化剂,来降解甲基橙。通过控制变量法控制变量,研究Fenton(Fe(II)/H2O2)反应与类-Fenton(Fe(III)/H2O2)反应氧化降解效能,做出考察pH值、Fe(II,III)浓度、H2O2浓度、水中存在阴离子(硝酸根离子(NO3-)、硫酸根离子(SO42-)、氯离子(Cl-)、抑制剂(甲醇、叔丁醇)等影响因素对Fe(II,III)催化H2O2氧化降解甲基橙效能的研究。可以得出如下结论:(1)反应条件需要在酸性条件下,pH越小,反应降解甲基橙速率越快,降解效果越好。反应最佳pH值为3,即pH=3时,甲基橙降解效果越好,降解速率越快。初始溶液中H2O2的
3、浓度越大,甲基橙的降解速率越快,降解效果越好。在Fe(III)催化H2O2降解甲基橙的过程中,H2O2浓度的增加,使得Fe(III)向 Fe(II)的转化速率越快,同时也使得羟基自由基的产生速率加快,从而加速了反应的进行。初始溶液中Fe(III)浓度越高,甲基橙降解效率越高,甲基橙降解效果越好。由此可见,Fe(III)浓度的增加会加快Fe(III)催化H2O2氧化降解甲基橙的反应速率,因为Fe(III)浓度增加了,随之而来的Fe(II)浓度也会增大,羟基自由基的产生速率也随之而加快,使得整个反应速度变快。最佳的硝酸铁浓度为1.6mmol/L。(2)阴离子主要考察硝酸根离子,硫酸根离子,氯离子。
4、其中硝酸根离子对甲基橙降解率无明显影响;硫酸根离子浓度越大,甲基橙的降解越慢,降解效果越差;氯离子浓度越大,甲基橙的降解越慢,降解效果越差。由上面的章节可知三种阴离子在相同浓度下对甲基橙降解率:硝酸根离子硫酸根离子氯离子。(3)本文只考察两种抑制剂,甲醇和叔丁醇。抑制剂能非常明显的起到在反应体系中对甲基橙的抑制降解效果,由上文可知甲醇对甲基橙的抑制降解效果比叔丁醇好。关键词羟基自由基(OH);Fe(II,III);H2O2;甲基橙Fe(II,III) catalytic hydrogen peroxide oxidation degradation of methyl orange in aq
5、ueous solutionAtractThe rapid development of dye industry has led to severe water pollution. The environment and humans have a significant threat that is high concentrations and toxicity of dye waste water, so the dye waste water is an important issue in the current water pollution problems needing
6、to be resolved. Methyl orange dissolved in water has highly carcinogenic to humans, therefore the water of Methyl orange is discharged into lakes after met emission standards by a very effective method of treatment.Methyl orange is degraded by peroxide (H2O2) that is catalyzed by Fe(II,III) in this
7、passage, that is Fenton and like-Fenton. Methyl orange is degraded when Fe(II,III) is catalyst, and H2O2 is oxidizer. Record time when reaction starts, measure the Aorbance in different time and calculate C/C0. Through controlling variables, research effectiveness that Methyl orange is degraded in F
8、enton (Fe(II)/H2O2) and like-Fenton (Fe(III)/H2O2) and the factors are pH,concentration of Fe(II,III), H2O2, anion in water (NO3-, SO42-, Cl-), inhibitors (methanol、tert-butanol). It can be concluded:(1)Fenton and like-Fenton reaction must be carried out under acidic conditions, and with the acidity
9、 is stronger and as pH is more smaller, the reaction is more faster. When pH is 3, Methyl orange degraded is more and fast. The higher the concentration of H2O2, the faster the degradation rate of methyl orange in Fenton and like-Fenton. But when the concentration of H2O2 is exorbitant, H2O2 will in
10、hibit Fenton and like-Fenton. The higher the concentration of Fe(II) and Fe(III), the faster the degradation rate of methyl orange in Fenton and like-Fenton. But when the concentration of Fe(II) and Fe(III) is exorbitant, Fe(II) and Fe(III) has no effect in Fenton and like-Fenton.(2)The factors are
11、NO3-, SO42-, Cl- in water. And NO3- has no effect; the higher the concentration of SO42- and Cl-, the slower the degradation rate of methyl orange in Fenton and like-Fenton. Three kinds of anion degradation rate of methyl orange at the same concentration: NO3- SO42- Cl-.(3)Two inhibitors are methano
12、l and tert-butanol in this passage. Methanol inhibiting degradation of methyl orange is better than t-butanol in Fenton and like-Fenton.KeywordsHydroxyl radical (OH); Fe (II, III); Hydrogen peroxide; Methyl orange不要删除行尾的分节符,此行不会被打印目 录摘要IAtractII第1章 绪论11.1 我国水资源以及水污染现状11.2 Fenton反应与类-Fenton反应11.2.1 F
13、enton反应的特点11.2.2 Fenton反应机理21.2.3 Fenton反应类别21.2.4 Fenton反应存在的问题31.2.5 类-Fenton反应41.3 课题研究的意义和主要内容以及技术路线41.3.1 课题的研究意义41.3.2 课题研究的主要内容51.3.3 技术路线5第2章 实验方法62.1 实验仪器和药品62.1.1 实验仪器62.1.2 实验药品62.1.3 实验所需溶液制备72.2 实验方法72.3 分析方法82.3.1 甲基橙浓度测定82.3.2 H2O2浓度测定82.4 本章小结9第3章 Fe(II)催化H2O2氧化降解甲基橙103.1 Fe(II)催化H2O
14、2氧化降解甲基橙的效能研究103.1.1 pH对Fe(II)催化H2O2氧化降解甲基橙的影响103.1.2 H2O2的浓度的影响113.1.3 Fe(II)浓度的影响123.1.4 阴离子对Fe(II)催化H2O2氧化降解甲基橙的影响133.1.5 抑制剂对Fe(II)催化H2O2氧化降解甲基橙的影响173.2 本章小结17第4章 Fe(III)催化H2O2氧化降解甲基橙194.1 Fe(III)催化H2O2氧化降解甲基橙的效能研究194.1.1 pH值对Fe(III)催化H2O2氧化降解甲基橙的影响194.1.2 Fe(III)浓度对Fe(III)催化H2O2氧化降解甲基橙的影响204.1.
15、3 H2O2浓度对Fe(III)催化H2O2氧化降解甲基橙的影响214.1.4 无机阴离子对Fe(III)催化H2O2氧化降解甲基橙的影响224.1.5 抑制剂对Fe(III)催化H2O2氧化降解甲基橙的影响264.2 本章小结27结论28致谢29参考文献30附录A31附录B32千万不要删除行尾的分节符,此行不会被打印。在目录上点右键“更新域”,然后“更新整个目录”。打印前,不要忘记把上面“Abstract”这一行后加一空行第1章 绪论1.1 我国水资源以及水污染现状我国水资源匮乏的现象是一个不容小视的问题。全球水资源缺乏的国家其中之一就是中国,仅仅占有6%的全球水资源。据统计,由于我国大多数
16、的城市发展飞快,不顾及生活环境,随意排放不经处理的有机废水,已经很严重的污染了我国的地下水,而且水污染也很明显的迅速扩大。日趋严重的水污染严重地影响了我国正在实施的可持续发展战略,还会对城市居民的生活安全有巨大威胁。现代工业,农业的迅速发展以及现代高科技的使用,更是严重的污染了我们生活非常需要的水资源。 其中水体中污染主要是工业污染,农业污染,水输送过程中的污染,以及自然污染。其中农业污染,主要就是农业生产中所用的农药化肥,激素等中的金属离子,有毒物质以及有机物等;工业上的污染物主要是工厂生产中所排放的有机废水;而输送过程中也会受到管道中的污染;自然污染就是生物的排泄物以及生活垃圾所造成的污染
17、。1.2 Fenton反应与类-Fenton反应1.2.1 Fenton反应的特点1894年,法国人HJHFenton发现用Fe(II)和H2O2的体系能氧化大多数有机物。Fenton法就是Fe(II)和H2O2的组合,这种方法能够非常有效地氧化降解传统废水处理技术较难去除的难降解有机物1。其反应实质是Fe(II)催化H2O2作生成具有高反应活性和强氧化性的羟基自由基(OH),羟基自由基能与有机物作用,使其分解成小分子。随着更加深入的研究,又在Fenton试剂中加入紫外光、草酸盐等,使其氧化能力有巨大增强。从广义上说,Fenton试剂法就是通过Fe(II)催化H2O2生成强氧化性的羟基自由基降
18、解有机物的高级氧化处理技术2。从近些年发展的历程中,Fenton法基本上是沿着光化学作用和电化学作用等方向向前发展的。在染料污染的废水处理实验研究中,Fenton试剂法即能独自地使用,可以降解染料污染废水中难降解的有机污染物,除此之外也能与紫外光,超声波和微波等的方法相结合。两者结合后有更加有效的处理效果。同时,传统Fenton反应即可以作为预处理手段降解难降解有机污染物,将难降解有机污染物分解转化为易降解物质,提高了染料污染废水的可生化性能。1.2.2 Fenton反应机理Fenton反应是通过Fe(II)和双氧水反应生成具有强氧化性的羟基自由基氧化有机物的反应,其主要的反应机理为: (1-
19、1)Fenton反应中Fe(II)能够催化H2O2产生羟基自由基,而溶液中羟基自由基的反应是经过一系列复杂的链式反应得出的3。链式反应开始: (1-2)链的传递: (1-3) (1-4) (1-5) (1-6) (1-7) (1-8) (1-9)链的中止: (1-10) (1-11) (1-12) (1-13) 在反应中形成的Fe2+可能会对H2O2的分解产生催化作用,使H2O2分解成水和氧气,与此同时Fe2+和羟基自由基也能够发生反应。其中式(1-5)就是类-Fenton法(H2O2与Fe3+的反应)的反应原理。1.2.3 Fenton反应类别1.2.3.1 传统Fenton法Fe(II)的
20、催化H2O2分解生成强氧化性的羟基自由基,其氧化电位达到2.8V。除元素氟外,羟基自由基是最强的无机氧化剂,通过电子转移将有机污染物氧化分解成易降解物质。还能通过Fe(II)被羟基自由基氧化成Fe(III)的过程中产生的混凝沉淀作用去除大量有机污染物。由此可见,Fenton试剂在水污染处理中还具有氧化和混凝等作用。Fenton试剂法在水污染处理技术中设备简单,能耗低,可在黑暗中降解有机物,但也有很明显的缺点:H2O2的利用率较低,不能充分产生羟基自由基。通过近些年的大量研究结果表明,利用均相催化剂(Fe2+、Mn2+等)和非均相催化剂(铁粉、石墨、铁、锰的氧化矿物等)同样可以分解H2O2产生羟
21、基自由基,因其反应主要原理和基本过程与Fenton反应的主要原理和基本过程类似,而称之为类-Fenton体系。如用Fe(III)代替Fe(II)催化H2O2,由于Fe(II)是即时产生的,防止刚刚产生的羟基自由基被Fe(II)还原,提高羟基自由基的利用效率。还可在Fenton体系中加入某些络合剂(如C2O2-4、EDTA等),能够使有机污染物的降解效果更佳4。1.2.3.2 光Fenton法光Fenton法就是在传统Fenton法中加入紫外光,可见光等光辐射,使得传统Fenton试剂氧化性能有更好的改进。光Fenton法也叫UV/Fenton法,是传统Fenton法与UV/H2O2两种系统的结
22、合。与单独的两种系统相对比,其优点较为明显,就是有效地降低了Fe(II)用量,提高了H2O2的利用率。这是因为Fe(II)和紫外线对H2O2的催化分解存在着相互作用。其中照射光大多数使用紫外光照射,紫外光照射可与Fenton反应具有较好的互相促进的作用。其中一方面紫外光可以直接与H2O2直接发生光催化反应,产生强氧化性的羟基自由基:另一发面,紫外光同样也可以参与到传统Fenton反应中,使反应能够产生更多的羟基自由基氧化降解有机污染物5。然而该方法也存在主要问题,就是太阳能利用率普遍偏低,能耗较大,且处理设备费用较高等。1.2.3.3 电Fenton法电Fenton法就是在传统Fenton法的
23、基础上加入电解反应。电Fenton法的原理就是利用电化学法产生的H2O2和Fe(II)作为Fenton试剂的持续来源,降解有机污染物。相比于光Fenton法,其具有的优点:(1)具有较为完善的自动产生H2O2的机制;(2)有机污染物降解效果的影响因素较多,如:羟基自由基的氧化降解,阳极氧化降解以及电吸附降解等。加入电极反应可以提高羟基自由基对有机污染物的降解效果,但仍然存在许多缺点,其中之一是较低的光量子利用率率:二是不完善的系统自动产生H2O2的机制。1.2.4 Fenton反应存在的问题在氧化降解的方法处理有机污染物方面上,传统Fenton 反应具有较为突出的优势,是因为H2O2在Fe(I
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